聲輔助水乳化系統(tǒng)中液滴聚結

ACOUSTICALLYAIDEDCOALESCENCEOFDROPLETSIN

AQUEOUSEMULSION聲輔助水乳化系統(tǒng)中液滴聚結

ByGAUTAMD.PANGU.Submittedinpartialfulfillmentoftherequirementsforthe

degreeofDoctorofPhilosophy.DissertationAdvisor:Prof.DonaldL.Feke.Departmentof

ChemicalEngineering.CaseWesternReserveUniversity.May2006.

Abstract摘要

Anacoustic-fieldassistedprocessintendedtorecovertheoilphasefromaqueousemulsions

hasbeenpreviouslydeveloped.Itappliesaresonantultrasonicwavefieldtotheemulsion

flowingthrougharectangularchamber.Theoildropletsmigratetopressureantinodesofthe

standingwave-field.Rapidcoalescenceandplatingoutofdropletsontheinternalsurfacesof

thechamberoccurs.

之前已經開發(fā)出一種回收水相乳化中回油相的聲■場輔助方法。對流過矩形腔室的乳化

施加共振超聲波場。油滴遷移到駐-波場的壓力波腹。在腔室的內表面上出現(xiàn)液滴的快速聚

結和聚集。

Toobtainafundamentalunderstandingofthebulkcoalescenceofdropletsawayfromany

solidsurfaceinacousticfield,amicroscopicmathematicalmodelwasdevelopedthatpredicts

therelativetrajectoryofapairofdropletsinanacousticfieldbyconsideringpertinentbody

forcesandinterdropleteffects.Thistrajectoryanalysiswasusedtocomputetherateofvolume

clearedbythecoalescenceofdifferentdropletpairsasafunctionofvariousoperating

conditions.

為了取得聲場中遠離任何固體表面的液滴大量聚結的基本認識，見了了一種微觀數(shù)學

模型，通過考慮相關的體相力和液滴間相互作用，預測聲場中液滴對的相對軌跡。采用軌

跡分析計算不同液滴對聚結減少體積的速率與不同運行條件的關系。

Theresultsofthedropletpairmodelwereusedasabasistodevelopaglobalmodelfor

coalescencerates.Theexpressionsforvolumeclearedbycoalescenceofdifferentdropletpairs

wereincorporatedintostandardpopulationbalanceequationstodeterminetherateofcollisions

ofdifferentdropletpairs.Thisanalysisledtotheformulationofapredictivemodelthatcould

trackevolutionofdropsizesinagivendropletpopulationcoalescinginanacousticfield.

液滴對模型的結果被作為建立聚結速率總模型的基礎。將不同液滴對聚結減少體積表

達式合并到標準總體平衡方程中，確定不同液滴對的碰撞率。這一分析得出預測模型的公

式，可以跟蹤聲場中一定液滴總數(shù)的液滴大小變化。

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Thedropletpairmodelwasvalidatedbydesigninganexperimentalsystemtovisualizethe

interactionbetweentwocoalescingdropletsinanemulsionsubjectedtoastandingacousticfield.

Theexperimentallyobservedtrajectorieswerecomparedwiththosedeterminedbythe

droplet-pairmodel.Thepredictedandobservedtrajectoriesmatchedreasonablywellwithoutany

modelparameteradjustment.Thematchbetweenrelativetrajectoriespredictedbythemodeland

thoseobservedexperimentallywasfurtherimprovedviaadjustmentsintheenergydensityvalues

usedinthemodel.Thepredictionsoftheglobalmodelwerevalidatedbyexperimentally

trackingthesize-evolutionofemulsionssubjectedtoanacousticfieldandcomparingitwiththe

predictionsoftheglobalmodel.Itwasobservedthatthemodelconsistentlyunderpredictedthe

coalescencerateintheexperimentalsystem.Thiswasattributedtoenergydensitygradients

withinthechamberthatcouldgiverisetolateralacousticforces.

通過設計一個實驗系統(tǒng)來觀察固定聲場作用下的乳化中兩個聚結液滴的相互作用，驗

證了液滴對模型。對比實驗觀察到的軌跡與液滴對模型確定的軌跡。預測和觀察到的軌跡

非常匹配，不需要任何模型參數(shù)調整。通過調整模型中使用的能量密度值，可以進一步提

高模型預測與實驗觀測到的相對軌跡之間匹配度。通過實驗跟蹤聲場作用下的乳化尺度的

變化，與總模型的預測比較，可以驗證總模型的預測。觀察到模型始終低估了實驗系統(tǒng)中

的聚結率。這是由于腔內的能量密度梯度引起橫向聲力。

Theseforcestendtoconcentratethedropletsintheregionsoflocalenergydensitymaxima,

therebyenhancingtherateofcoalescenceoverthatpredictedbythemodel.Theexistenceof

energydensitygradientsintheexperimentalsystemwasconfirmedbyperformingparallelband

line-upanddisruptionexperimentswithpolystyrenesuspensions.Aneffectiveenergydensity

valuewascomputedforeachoftheexperiments,andthisenabledthemodelpredictionstoagree

verywellwiththeexperimentalobservations.Theinclusionoflateralacousticforcesinthe

modelmayimprovetheaccuracyofitspredictions.

這些力會將液滴聚集在局部能量密度最大值的區(qū)域中，因而提高聚結速率，超過模型

預測。采用聚苯乙烯懸濁液，進行了平行譜帶排列和干擾實驗，證實了實驗系統(tǒng)中存在能

量密度梯度。計算每個實驗的有效能量密度值，使得模型預測與實驗結果非常一致。模型

中包括橫向聲力可提高預測的準確性。

1.Introduction弓|言

1.1UltrasonicallyEnhancedPhaseSeparation超聲強化相分離

Therecoveryofmicron-tomillimeter-sizeddispersedliquiddropletsfromaliquidemulsion

isoffundamentalandpracticalimportanceinmanychemical,petrochemical,andbiological

processapplications,eithertopurifythehostliquidortorecoverthedroplets.Conventional

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methodsforliquid-liquidphase-separationinvolveeitherphysical(e.g.,gravity,centrifugalor

electricalfields)orchemical(useofadditivesthataltermolecularinteractions)approaches.

Chemicalmethodshavethedisadvantageofcostandthecomplicationofutilizingachemical

thatmightneedtoberemovedinsubsequentstepsoftheprocess.Physicalmethodscanbeslow,

occupylargephysicalspace,orrequiresophisticatedequipment.Difficultiesinvolvedinscale-up

oftheseprocessesandmaintaininghighefficienciesonalargescaleoverlongerperiodsoftime

mayposeproblemsinusingtheseprocessesfbrpracticalapplications.

在石化和生物過程應用中，無論是凈化本體液滴，還是回收液滴，回收液體乳化中微

米至毫米-尺度的分散液滴具有基礎和實際的重要性。常規(guī)的液-液相分離方法采用物理物

理(重力、離心或電場)或化學(使用改變分子相互作用的藥劑)方法?；瘜W方法的缺點

是成本高，而且因可能需要這一過程的后續(xù)步驟中去除化學藥劑而復雜。物理方法可能很

慢，占用大量物理空間或需要復雜的設備。對于實際應用，這些方法的難點是放大和保持

較長時期內大規(guī)模的高效率。

Duringthepasttwodecades,phase-separationmethodsbasedontheuseofultrasonicfields

havereceivedincreasingattention.Theforceonaparticle,dropletorabubbleinanacoustic

fieldisrelatedtothedifferenceindensityandspeedofsoundwithintheparticleandthehost

fluid.Particlesmigratetoeitherpressurenodesorantinodesofthestandingacousticwavefield

asaresultofthisprimaryacousticforce.

在過去的二十年中，基于超聲場的相-分離方法更加受到重視。聲場中作用于顆粒、液

滴或氣泡上的力與顆粒和體相流體中的密度和聲速差相關。由于這種主要的聲力，顆粒遷

移到駐主聲場的壓力節(jié)點或波腹。

Subsequentagglomerationofparticles(orcoalescenceofdropletsorbubbles)isinducedas

aresultofattractivesecondaryinterparticleacousticforces.Thesemethodsexploitthedifference

indensityandspeedofsoundwithindispersedandcontinuousphases,whichisnaturallypresent

inmostdispersions.Thustheconstraintsregardingthetypeofmaterialsthatcanbeseparatedare

minimal.Infact,thesemethodscanbeusedtoseparatethedispersedphaseevenfromneutrally

buoyantdispersionsaslongasthespeedofsoundthroughthetwophasesisdifferent.Besides,

thedimensionsofthedevicesthatoperateonthismethodcanrangefromonehalf^wavelengthof

soundtoseveralwavelengths,basedontheneed.Thesedevicesareeasilyscalableandcontain

nomovingparts.Inaddition,thesemethodsgenerallyuseacousticfieldsthatareverygentleon

particlesandthismakesthemsuitableforuseinbiologicalapplications.

由于吸引性顆粒粒間次聲力，導致隨后的顆粒聚集(液滴或氣泡的聚結)。這些方法

利用了多數(shù)分散中的分散相和連續(xù)相中聲音度和速度的差。因此，可分離的材料類型的限

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制很小。實際上，只要通過兩相的聲速不同，這些方法甚至可以用于分離分散相與中性上

浮分散體體系。此外，根據需要，使用采用這種方法運行的設備大小范圍范圍可從聲音的

半個波長到幾個波長。這些設備易于擴展，沒有任何活動部件。此外，這些方法通常使用

非常柔和的聲場作用于顆粒，使之適于生物應用。

1.2ResearchObjectives研究目標

Anovelprocessintendedtorecovertheoilphasefromaqueousemulsions(dropletsize

rangingfrom1-15gm)hasbeendevelopedinourlab[1].Specifically,aresonantultrasonic

wave-fieldisappliedtotheemulsionflowingthrougharectangularchamber.Theoildroplets

respondtotheacousticandotherrelevantforcesandaretransportedtowardpressureantinodes

ofthestandingwave-field.Rapidcoalescenceofdropletswasobservedupontheirmigrationto

theantinodes.Thesecoalesceddropletstypicallyshowastrongtendencytomigratetowardsthe

internalsurfacesofthechamber.Evenwhenaporousmeshwithporesthataretwoordersof

magnitudelargerthanthedropletsisusedinsidethechamber,thedropletsareretainedinsidethe

mesh.Theperformanceofthemeshisobservedtodependonitsacousticandwetting

properties.Oilcollectionefficienciesofupto90%havebeenobservedinthisprocess.Oil

retentioninsideporousmeshwasseentotakeplaceviatwomodes:i)bulkcoalescenceof

dropletspositionedawayfromanysolidsurfaceandii)surfacecoalescenceofdropletsinthe

vicinityofasolidsurfacefollowedbytheirspreadingonthesurface.

實驗室已開發(fā)了一種回收水相乳化(液滴尺尺度為1-15um)中回收油相的新方法。

具體地說，是共振超聲-波場作用于到流過矩形腔室乳化。油滴響應聲力和其他相關力，向

駐波場的壓力波腹遷移。觀察到液滴通過向波腹遷移時的快速聚結。這些液滴通常具有向

腔室內表面遷移的明顯趨勢。即使在腔內使用孔徑比液滴大兩個數(shù)量級孔網時，液滴依然

在網內。觀察到網的效果取決于其聲學和潤濕性質o觀察到這一過程的集油效率高達90%o

觀察油通過兩種方式保留在網內：1)遠離任何固體表面的液滴的整體聚結，和2)液滴在

固體表面附近聚結，之后是表面上的擴散。

Theprincipalobjectiveofthisworkistodevelopafundamentalunderstandingofthe

acousticallyinducedbulkcoalescenceofdroplets,andtousethisunderstandingtodevelop

performance-predictivetoolswhichcanbeusedasabasisforprocessdesignandscale-up.A

mathematicalmodelwasdevelopedtostudytheinteractionofapairofdropletslocatedat

prescribedstartingpositionswithinanacousticchamber.Therateofcollisionbetweenindividual

pairsofdropletswascomputedintermsofvolumeclearedbycoalescenceofeachpairasa

functionoftime.Subsequently,thispairinteractionmodelwasusedtodevelopaglobalmodel

thatcouldpredicttheevolutionofdropletsizedistributionwithtimeinacousticfieldunder

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differentprocessingconditions.Theresultsofthedropletpairmodelweretestedagainstthe

experimentalobservationsofcoalescenceofseveraldroplet-pairs,andtheresultsoftheglobal

modelwereverifiedbyexperimentallytrackingthesize-evolutionofdifferentemulsionsin

acousticfields.

本研究的主要目的形成對聲引發(fā)液滴整體聚結的基礎認識，開發(fā)一種性能-預測工具，

作為工藝設計和放大的基礎。開發(fā)了數(shù)學模型，研究位于聲腔內部規(guī)定起始位置的一對液

滴的相互作用。胺每一對聚結排出的體積，計算不同液滴對之間的碰撞速率，作為時間的

函數(shù)。之后采用這一液滴對相互作用模型開發(fā)一種全局模型，可預測在不同處理條件下聲

場中液滴尺寸分布隨時間的變化。與幾個液滴-對聚結的試驗結果對比，驗證液滴對模型的

結果，通過實驗跟蹤聲場中不同乳化的尺寸-變化，驗證全局模型的結果。

1.3RoadmaptoThisDocument文件的路線圖

Inthisdocument,Chapter2describesessentialtheory,coveringultrasonicwavesandthe

forcesactingonsmalldroplets.Chapter3providesabriefreviewofpreviousworkinultrasonic

processingofsuspensionsaswellasdevelopmentofseveraldemulsificationtechniques.Key

resultsofthepreviousworkinacousticallyaidedretentionofdropletsfromemulsionsthat

motivatedthisstudyaresummarizedinChapter4.Chapter5describesthetheoreticalanalysisof

deformationindropletshapeinducedbyanacousticfield,aswellasthedevelopmentofdroplet

pairmodel.Chapter6presentsthedevelopmentofglobalmodel.Experimentalvalidationof

resultsofthedroplet-pairmodelandtheglobalmodelispresentedinChapter7and8

respectively.Finally,inChapter9,thisworkissummarizedandsomedirectionsforfuture

researcharediscussed.

在本文件中，第2章介紹了基本理論，包括超聲波和微小液滴上的作用力。第3章簡

要回顧了之前的懸濁液超聲處理中研究，以及幾種破乳技術的發(fā)展。第4章中總結促進本

研究的以前的聲學輔助保留乳化中液滴的關鍵結果。第5章介紹了聲場引發(fā)的液滴形狀變

形的理論分析，以及液滴對模型的建立。第6章描述全局模型的開發(fā)。第7章和第8章分

別介紹了液滴對模型和全局模型結果的實驗驗證。最后在第9章中總結了這一研究，討論

了未來的研究方向。

2.UltrasonicWavesandAcousticForces超聲波和聲力

2.1AcousticPressureandVelocityWaves聲壓和速度波

Soundwavesareperiodicvariationsofpressureinthemediumthroughwhichthesoundis

propagating.Thesearelongitudinalwavesi.e.thelocalmotionofthefluidisinthesame

directionasthepropagationofthewave.Therelationshipsusedtoderivethewaveequationfor

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one-dimensionalsoundpropagationthroughamediumareasfollows[2]:

聲波是聲音通過其傳播的介質中的壓力周期性變化。為縱波，即流體的局部運動與波

的傳播方向相同。用于推導一維聲音通過介質傳播的波動方程的關系如下：

型

a”_i(linearizedEuler'sequation)(2.1)

dtpqdx

51=--------(linearizedcontinuityequation),(2.2)

axpQc'ut

inwhichpisthepressure,uxistheparticlevelocityinthex-direction,poisthestatic

densityofthemedium,andcisthecompressionalsoundspeedthroughthemedium.By

differentiatingEq.2.1withrespecttoxandEq.2.2withrespecttotandsubtractingtheresulting

equations,theone-dimensionalwaveequationisobtained.

其中P是壓力，Ux是x.方向的顆粒速度，P0是介質的靜態(tài)密度，c是通過介質的壓縮

聲速。通過式2.1的X微分和式2.2的t微分，減去得出的方程，取得一維波動方程。

Mp_1壹

(2.3)

dx2c2dr

Thisequationcanbewrittenintermsofparticlevelocityuas

這個方程可用顆粒速度u表示為

d2u_1d2z/

(2.4)

dx2c~dt2

Assumingsimpleharmonicmotion,thegeneralsolutiontoEq.2.3canbedescribedasa

sumoftwowavestravelinginoppositedirectionsandiswrittenintheform

假定為簡單的諧波運動，式2.3的通解可以描述為沿相反方向傳播的兩個波的總和，

形式為：

p(x,t)=eiw(Ae-ikx+Beikx),(2.5)

wherei=(-1)°$,卬(=2兀力istheangularfrequency,k(=w/c)isthewavenumber,andA

andBarethemaximumamplitudesoftheforwardandreversepropagatingwaves,respectively.

Forawavepropagatinginthepositivex-direction,B=0.Thus,Eq.(2.5)simplifiesto

其中i=(-1)°5,w(=2Jif)是角頻率，k(=w/c)是波數(shù)，A和B分別是正向

和反向傳播波的最大振幅。對于在正x方向傳播的波，B=0o因此，式2.5簡化為

")=—

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TheparticlevelocityinthesoundwavecanbederiveddirectlyfromthelinearizedEuler's

equationbyrecognizingthatforsimpleharmonicmotion,didtofafunctionisequaltoiwtimes

thatfunction.Therefore,inEq.2.1,didt.ux=iwxandtheparticlevelocityinthesoundwave

becomes

對于簡單的諧波運動，函數(shù)的3/。t等于iw乘以這一函數(shù)，可通過Euler方程，直接得

出聲波中的顆粒速度，因此，式2.1中，d/at.ux=iwx,聲波速度為

1dp(x,t)

=------------r-.(2.7)

九卬0OX

2.2StandingWaves駐波

Astandingwaveresultsfromthesuperpositionoftwowavesofequalwavelengthtraveling

inoppositedirections.Theequationforastandingwaveissimplytheadditionoftwowaves

travelinginoppositedirections,eachdescribedbyEq.(2.6).

駐波是由沿相反方向傳播的兩個相同波長的波疊加而成。駐波的方程式只是兩個沿相

反方向傳播的波的簡單相加，每個波均由有式2.6描述。

Theinterferencebetweentwoplanewavesresultsintheformationofparallelzonesof

stationaryamplitudeofmaximumvelocity(velocityantinodalplanes)andzerovelocity(velocity

nodalplanes).Thenodalplaneslieathalfwavelengthintervals,withtheantinodalplaneslying

equidistantbetweenthem.Maximumvelocityresultsinminimumpressureandviceversa.

Hencepressurenodescoincidewithvelocityantinodesandviceversa.

兩個平面波之間的干擾導致形成最大速度(速度反節(jié)點平面)和零速度(速度節(jié)點平

面)的固定振幅平行區(qū)域。節(jié)點平面位于半個波長間隔，反節(jié)電面位于二者中間。最大速

度導致最小壓力，反之亦然。因此，壓力節(jié)點與速度波腹一致，反之亦然。

2.3AcousticRadiationForces聲輻射力

2.3.1PrimaryAcousticForces主聲力

Thetendencyofasolidparticle,liquiddroporgasbubble,suspendedinafluid,torespond

toaresonantstandingultrasonicfielddependsontheacousticcontrastfactor,F,whichisgiven

by

懸浮在流體中的固體顆粒、液滴或氣泡對共振超聲駐波場的響應趨勢取決于聲學差異

因子F,由下式給出：

#+(2/3)。-1)_1

(2.9)

(1+2p)3a2p

wherep"istheratioofthedropletdensitytothecontinuousphasedensityandoistheratio

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ofthespeedofsoundinthedroplettothatinthecontinuousphase.

其中P八是液滴密度與連續(xù)相密度之比，。是液滴中與連續(xù)相中的聲速比。

Duetotheacousticcontrast,theparticleexperiencesatime-averagedforceunderthe

conditionsofparticlesizea?acousticwavelength入，whichisknownasprimaryacousticforce

anditisgivenby

由于聲學差異，在粒徑<<聲波波長入的條件下，顆粒會受到一種時間-平均力，稱為主

聲力，為

片"=4加3就“cFsin(24)(2.10)

whereKisthewavenumberoftheacousticfield,Eacistheaverageenergydensityofthe

acousticfield,xisthedistancefromthenearestpressureantinode,andFistheacousticcontrast

factor.Thisforceactsinthedirectionparalleltothedirectiontheacousticfieldpropagates[3].

其中K是聲場的波數(shù)，Eac是聲場的平均能量密度，x是到最近壓力波腹的距離，F(xiàn)是

聲學差異因子。力作用方向與聲場傳播方向平行。

AstabilityanalysisofEq.(2.10)indicatesthatfbrparticleswithF>0,thestable

equilibriumpointsarethepressurenodesofthestandingwavefieldandfbrparticleswithF<0,

pressureantinodesserveasthestableequilibriumpoints.Hencetheparticlessubjectedtoa

one-dimensionalresonantstandingacousticwavefieldwillbepushedtowardsthesestable

equilibriumpointsandbecomeconcentratedintoregionslocatedatpressurenodesorantinodes,

dependingonthesignofF.

式2.10的穩(wěn)定性分析表明，對于F>0的顆粒，穩(wěn)定的平衡點是駐波場的壓力節(jié)點，

對于F<0的顆粒，壓力波腹是穩(wěn)定的平衡點。因此，取決于F的符號，一維共振駐聲波場

顆粒被推向這些穩(wěn)定的平衡點，聚集到位于壓力節(jié)點或波腹處的區(qū)域內，這取決于F的符

號。

Forastandingwavefieldwithnon-unifbrmamplitudeintheyandzdirections,Eq.(2.10)

givestheaxialcomponentoftheprimaryacousticforceandthelateralcomponentoftheprimary

acousticforceisfoundtobe

對于在y和z方向上振幅-非均勻的駐波場，為(2.10)給出主要聲力的軸向分量，主

4一

2

Fyz=-^r'^Eac(GpCOS2(AX)-G夕sin(/a))(2.11)

要聲力的橫向分量為

whereV_*isthegradientoperatorinthelateral(y,z)directions,aistheparticleradius,x

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isthedistancefromnearestpressureantinode,andGpandGparethedensityandcompressibility

contrastfactorsthataregivenby

3(Q-D

(2.⑵

(+2。

(2.13)

其中V一是橫向（y,Z）方向上的梯度算子，Q是顆粒半徑，X是到最近的壓力波腹的

距離，Gp和GR是密度和可壓縮性差異因子，為

ThisforcescalesdirectlywiththegradientsofEac,andhenceitistypicallyatleastanorder

ofmagnitudesmallerthantheaxialprimaryacousticforcethatscalesdirectlywithenergy

densityitself[4,5].Howeveroncetheaxialforcecausesparticlemigrationtonodal/antinodal

planes,thelateralforcecancausethemtoaggregateatthelocalEacmaxima.

力直接與Eac的梯度成比例，因此，通常比與能量密度本身直接成比例的軸向主要聲

力至少小一個數(shù)量級。但是，一旦軸向力導致顆粒遷移到節(jié)點/波腹平面，則橫向力會導致

顆粒在局部Eac最大值處聚集。

2.3.2SecondaryAcousticForces次聲力

Suspendedparticlessubjectedtoaone-dimensionalresonantfieldmayalsoscatterthatfield.

Theinteractionofparticleswiththescatteredfieldfromaneighboringparticlegivesriseto

secondaryacousticforce[6,7]whichisgivenas

受到一維共振場作用的懸浮顆粒也可能散射聲場。顆粒與相鄰顆粒的散射場的相互作

用產生次級聲力，為

7Pl(2.14)

%Yf)

Whereypisthecompressibilityofthedroplet,yfisthecompressibilityofthefluid,Visthe

dropletvolumeandristhecenter-to-centerdistancebetweenthedroplets.Thesecondary

acousticforceactsalongthelinejoiningtwoparticlecentersanditisattractivewhenboth

particlesareeithermoreorlesscompressiblethanthefluidandrepulsiveinanyothercase.

其中YP是液滴的可壓縮性，Yf是流體的可壓縮性，V是液滴的體積，r是液滴之間

的中心距。次聲力作用于兩個中心的連線方向，且兩個顆粒的可壓縮性性都高于或低于流

體時為吸引力，任何其他狀態(tài)時則為排斥力。

Theeffectofsecondaryacousticforceistoinduceagglomerationbetweentheparticlesof

similarnature.Usuallythesecondaryacousticforceisatleastanorderofmagnitudesmaller

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thantheprimaryacousticforceimmediatelyafterthesoundfieldisapplied.Butastheparticles

aregatheredatnodes(orantinodes)duetotheprimaryacousticforce,interparticledistances

decreaseandparticleagglomerationisinduced.Whenanaqueousemulsionofoildropletsis

subjectedtoastandingultrasonicwavefield,theprimaryacousticforceisexpectedto

drivethedropletstowardsthepressureantinodes.Theoildropsareexpectedtocoalesce

duetosecondaryacousticforces.Theyarealsoexpectedtoberetainedinthevoidspacesof

theporousmediumorcollectedontheinternalsurfacesoftheporousmediumandacoustic

chamber,dependingupontheirwettingproperties,givingrisetosignificantoilcollectioninside

theporousmedium.

次聲力的作用是引起相似性質的顆粒之間的附聚。次聲力作用聲場后的即時主聲力至

少小一個數(shù)量級。但是，由于主要聲力使顆粒聚集在節(jié)點(或波腹)處，顆粒間距離減小，

引起顆粒聚集。油滴的水相乳化受到超聲波駐波場作用時，預計主聲力可將油滴推向壓力

波腹。預計油滴因次聲力聚結。預計受到潤濕性的影響，會保留在多孔介質的空隙中或聚

集在多孔介質和聲腔的內表面上，導致油滴在多種介質內顯著聚集。

3.PreviousWorkinUltrasonicProcessingandDemulsification之前超聲處理和破乳研究

3.1UltrasonicProcessing超聲處理

Theresponseofsolidparticlessuspendedinfluidstoappliedacousticradiationhasreceived

attentionofresearcherssinceasearlyas1934whenKing[8]analyzedthetime-averaged

acousticradiationpressureonaparticleandshowedthatitwouldbedifferentthanthe

time-averagedpressureexperiencedbythefluidneartheparticle.YoshiokaandKawasima[3]

extendedtheanalysistocompressiblespheres,andshowedthatthesoundfielddirectsthe

particlestothenodesofthewaveinsomeinstances,andtoantinodesinotherinstances

dependingonthesignoftheacousticcontrastfoctorbetweentheparticlesandthecontinuous

phase.Higashitanietal.[9]confirmedthesepredictionsbyobservingthecollectionof1gm

latexparticlesatthenodesofa1600KHzultrasonicfield.Sincethen,theabilityoflowintensity

ultrasonicstandingwave-fieldstomanipulatefineparticles,dropletsorbubblesinliquid

suspensionhasbeenusedtodevelopvariousfractionationandfiltrationmethods.

早在1934年，分析了作用于顆粒的聲波輻射平均-時間壓力，表明會不同于顆粒附近

流體所受的時間-平均壓力，之后受到聲輻射作用的流體中的固體顆粒響應受到了研究人員

重視。將分析擴展到可壓縮球體，表明某些情況下聲場顆粒引向波的節(jié)點，其他情況下則

是波腹，與顆粒和連續(xù)相之間的聲學差異因子的符號相關。通過觀察1600KHz超聲場

節(jié)點1um乳膠顆粒的聚集，證實了這些預測。從那時起，能夠控制液體懸濁液中細顆粒、

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液滴或氣泡的低強度超聲波駐波場已經用于開發(fā)各種分鐳和過濾方法。

3.1.1ResearchatCaseWesternReserveUniversity研究

In1988,ToitandFeke[10]studiedtheresponseofasuspensionof80-90gmalumina

particlestoresonantultrasonicwaves.Itwasobservedthatasthesuspensionflowedthrougha

cylindricalglassacousticchamberinadirectionparalleltoastandingwave,theparticleswere

trappedatthepressurenodalplanesandlinearflowratesofupto0.7mm/swerenotsufficientto

disrupttheplanararrangementofparticles.SubsequentworkbyToitandFeke[11]involved

developingvariousstrategiestodesignandoperatesuchadevicetoachievecontinuousefficient

separationofsolidparticlesfromflowingsuspension.

1988年，研究了80-90um氧化鋁顆粒懸濁液對共振超聲波的響應。觀察到懸浮液沿

平行于駐波的方向流過柱形玻璃聲學腔室時，顆粒被捕集在壓力節(jié)點平面上，高達0.7mm

/s的線性流速不足以破壞顆粒的平面排列。之后的工作采用不同的方案，設計和運行這種

設備，實現(xiàn)流動懸濁液中固體顆粒的連續(xù)高效分離。

Subsequentresearchinultrasonicprocessinginvolvedtheanalysisanddevelopmentof

variousfractionationtechniquesthataimedtoexploitthedependenceofparticleresponseonits

sizeand/orphysicalproperties(densityandcompressibility)[12-16].Theobjectivesinthis

researchweretoseparatesuspensionsintocomponentswithparticleshavingnarrowsize

distributionorsimilarphysicalpropertiesandtypicallytheflowfieldandacousticfieldwerein

orthogonaldirections.Typicallyfractionationwasachievedusingpreciselyspacedflowsplitters

attheexitofanacousticallyactivatedchamber.Thecomponentsofthesuspensionextracted

frompointsbetweenthespacershadparticlesfractionatedaccordingtotheneed.Thistechnique

wassuccessfullyappliedbyKumaretal.[17]tofractionatedifferentpopulationsofbiological

cellsinsuspensions.

之后超聲處理的研究設計不同分儲技術的分析和開發(fā)，目的是利用顆粒響應與顆粒尺

度/物理性質(密度和可壓縮性)的關系。這項研究的目的是將懸濁液分離為尺寸分布小或

物理性質詳細顆粒成分，流場和聲場通常是在正交方向上。通常采用位于聲腔出口處精確

分隔分流器實現(xiàn)分儲。分隔器之間點取得的懸濁液的分離顆粒符合需要。成功采用這一技

術，分離懸濁液中生物細胞的不同群落。

In1997,GuptaandFekedevelopedanovelseparationmethodtorecoversolidparticlesout

ofsuspensionsusingahighlyporous(voidfractiontypically>0.9)medium[18,19].Aporous

mediumwasplacedinbetweenthetransducerandreflectorofanacousticchamberthrough

whichaparticlesuspensionwaspumped.Itwasobservedthatparticleswereentrappedinthe

meshwhenacousticfieldwasactivatedeventhoughtheporesizewasuptotwoordersof

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magnitudelargerthantheparticlesize,whiletheyflowedthroughthechamberinabsenceof

sound.Particleswereseentoformclumpsanddendritesnexttotheporousmesh,andinsome

casestheywereheldinthevoidspaceswithinapore.Dependingonoperatingparameters,the

saturationofporousmediumwasfoundtooccurat10to20residencetimes.

1997年，開發(fā)了一種新的分離方法，采用高孔隙度（空隙率通常＞0.9）介質，回收懸

濁液中的固體顆粒。多孔介質置于泵入顆粒懸濁液的聲室的換能器和反射器之間。觀察到

作用聲場時，即使孔徑比顆粒尺度大兩個數(shù)量級，顆粒也被捕集在網孔中，沒有聲作用是

時則流過腔室。觀察到顆粒在多孔網附近形成團聚和突起，有些情況下保留在孔隙的空隙

中。發(fā)現(xiàn)與運行參數(shù)相關，多孔介質的飽和出現(xiàn)10到20倍停留時間。

Subsequentresearchinvolvingthemethoddescribedabovefocusedonimprovingthe

techniqueaswellasunderstandingthephenomenainvolvedintheseparationprocess.Theeffect

offlowconfigurationonfiltrationefficiencywasstudiedbyHillandFeke[20]whileFine

studiedtheeffectofporesizeandsoundwavelength[21].Grabenstetteretal[22]successfully

appliedthistechniquefbrtheretentionofmousehybridomacellswithinaporousmedium.Their

studyshowedthatinadditiontoaidingthecellretentionwithinaporousmedium,theacoustic

fieldshowedanegligibleeffectoncellviabilityfbrshorttermexposures.Grossneretal.

developedamathematicalmodelthatpredictsparticlepathsnearasinglefiberofthemeshin

acousticfield[23].Theresultsofthismodelwereexperimentallytestedandanintegratedmodel

wasdevelopedbyGrossneretal.[24]thatpredictstheperformanceoftheentiresystemusing

theresultsofsinglefibermodelasabasis.

之后采用上述方法的研究集中于改進技術，以及認識分離過程中出現(xiàn)的現(xiàn)象。研究了

流動形態(tài)對過濾效率的影響，則研究了孔徑和聲波長的影響。成功采用這一技術將小鼠雜

交瘤細胞保留在多孔介質中。研究表明，除了有助于將細胞保留在多孔介質中，短時間接

觸聲場的細胞存活的影響可以忽略不計。開發(fā)了一種數(shù)學模型，預測聲場中單纖維網附近

的顆粒路徑。模型的結果經過實驗驗證，開發(fā)了綜合模型，基于單纖模型的結果，預測整

個系統(tǒng)的性能。

PresentresearchinultrasonicprocessingatCaseisaimedatacousticallymanipulatingthe

transportand