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自由討論:1,什么是Raman過(guò)程?2,非線性光譜原理,什么是非線性混頻技術(shù),什么是光參量轉(zhuǎn)換?3,分子束有哪些特點(diǎn)?如何取得準(zhǔn)直分子束?4,分子相對(duì)于原子,具有哪些不同的性質(zhì)?5,如何冷卻分子?冷卻分子和原子有什么不同?第八章拉曼光譜線性Raman光譜Raman光譜的實(shí)驗(yàn)應(yīng)用非線性Raman光譜特殊Raman光譜技術(shù)Brillouin(布里淵)散射:光-聲子(固液體密度溫度變化導(dǎo)致折射率變化)相互作用,波長(zhǎng)變化

光聲效應(yīng)(光聲光譜)第8.1節(jié)線性Raman光譜光的吸收:光變?yōu)樵觾?nèi)能(光-原子非彈性碰撞:A+hvA*)光的發(fā)射:原子內(nèi)能變?yōu)楣猓ㄔ铀プ儯篈*A+hv

)光的散射:一個(gè)光子變成另一個(gè)光子(彈性、非彈性)一、光的散射WilliamLawrenceBraggandhisfather,SirWilliamHenryBragg,wereawardedtheNobelPrizeinphysicsin1915,Theyaretheonlyfather-sonteamtojointlywin.W.L.Braggwas25yearsold,makinghimtheyoungestNobellaureate.e.g.

X-射線晶體衍射、光格中的原子Bragg散射/衍射:光在周期結(jié)構(gòu)上的衍射與相長(zhǎng)干涉(~d)Bragg條件(定律):2dsinθ=nλRaman-Nath散射:高頻,薄光柵2>2L,中心m=0級(jí)兩邊出現(xiàn)很多其他級(jí)衍射m=…-1,-2,0,1,2…很多級(jí),隨意入射角

Raman-Nathdiffractionisobservedwithrelativelylowacousticfrequencies,typicallylessthan10MHz,andwithasmallacousto-opticinteractionlength,?,whichistypicallylessthan1cm.Thistypeofdiffractionoccursatanarbitraryangleofincidence,聲波波長(zhǎng)Bragg聲光效應(yīng):

高頻,厚光柵2<2L只出現(xiàn)m=0,1兩級(jí),特定入射角

入射光頻率出射光頻率聲波頻率衍射級(jí)正負(fù)號(hào)取決于RF方向和角度方向RFLightCompton散射:光子-電子碰撞,電子反沖,光波長(zhǎng)改變,光的粒子性Rutherford/Coulomb散射:粒子(He核)+原子核散射,靜電相互作用Bohr原子軌道模型Low-energyphenomena:PhotoelectriceffectMid-energyphenomena:Comptonscattering

High-energyphenomena:PairproductionCompton:NobelPrizePhysics1927Blackett:NobelPrizePhysics1948Einstein:NobelPrizePhysics1921

Bohr:NobelPrizePhysics1922Electronicstate/virtualenergyvibrationalstate/hyperfinestateRamanspectrum的作用:基態(tài)能級(jí)結(jié)構(gòu);基態(tài)相干疊加態(tài)能級(jí)差單位cm-1原子分子物理常用Raman光譜:1.Rayleighscattering:光被波長(zhǎng)小的顆粒散射(波長(zhǎng)不變)whereRisthedistancetotheparticle,θisthescatteringangle,nistherefractiveindexoftheparticle,anddisthediameteroftheparticle.藍(lán)天???:散射幾率與成比例,所以藍(lán)光比紫光反射大;紫光在太陽(yáng)光譜比重少;眼睛不敏感,藍(lán)天2.ResonanceRaman:激發(fā)光和真實(shí)的電子態(tài)共振太陽(yáng)光譜成分:太陽(yáng)落山后的景觀地平線上:顆粒密度大,光程大,容易散射的藍(lán)光不能達(dá)到觀察者,不易散射的紅光可以到達(dá)觀察者高空:容易被散射的藍(lán)光可以到達(dá)觀察者3.StimulatedRaman:需要兩束光,粒子數(shù)在兩基態(tài)間相干轉(zhuǎn)移,兩束光頻率差和兩基態(tài)能級(jí)差相等,相干過(guò)程相干態(tài)4.StokesRaman:散射光頻率比激發(fā)光頻率小5.Anti-StokesRaman:散射光頻率比激發(fā)光頻率大TheIndianscientistSirC.V.RamanwontheNobelPrizeinPhysicsin1930二、線性Raman光譜E光場(chǎng)極化張量E誘導(dǎo)偶極矩0分子固有偶極矩Q=3N-6(5)振動(dòng)模數(shù)目N原子核數(shù)q坐標(biāo)紅外活性Raman活性InfraredspectrumRayleighscatteringRamanscatteringAnti-StokesStokesCO2分子的三種振動(dòng)構(gòu)型總的電耦極矩依賴基態(tài)分子數(shù)入射光強(qiáng)極化率隨核距離的變化極化率分子初始本征態(tài)a和末尾本征態(tài)b振動(dòng)本征態(tài)Rayleighscattering粒子數(shù)為Bolzmann分布RamanscatteringRaman散射截面(雙光子)入射光偏振散射光偏振j表示與虛能級(jí)接近的所有單光激發(fā)能級(jí)雙光子過(guò)程:初態(tài)和末態(tài)宇稱守恒8.2Raman光譜的實(shí)驗(yàn)應(yīng)用利用腔中多次反射提高Raman光譜的靈敏度,測(cè)量C2N2的轉(zhuǎn)動(dòng)Raman光譜,中心頻率488nm,分別利用Anti-Stokes和Stokes光譜,得到相應(yīng)的能級(jí)藍(lán)移和紅移轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí)。C2N2Raman光譜信息1,散射光的線寬:Doppler寬度、碰撞加寬、激發(fā)光線寬、相關(guān)能級(jí)壽命決定的自然線寬等的卷積。I和I//分別是相對(duì)于線偏振激發(fā)光的垂直與平行方向上的散射光強(qiáng)。由的測(cè)量可得到極化張量。2,散射光極化度:更加詳細(xì)的計(jì)算極化張量對(duì)角元。各向異性率通過(guò)測(cè)量,可以得到極化張量3,Raman線強(qiáng)度:正比于散射截面和初態(tài)粒子數(shù)密度N。由已知的截面和測(cè)量的強(qiáng)度可得到N,假設(shè)布局?jǐn)?shù)使按照Bolzmann分布,則可以由N的能級(jí)分布可得到溫度。通過(guò)測(cè)量Raman散射光,得到分子的極化張力分量8.3節(jié)非線性Raman光譜當(dāng)激發(fā)光很強(qiáng)時(shí),出現(xiàn)非線性極化:極化張量

超極化張量

第二超極化張量k階極化率張量P=Np高階Raman效應(yīng)(非線性)受激Raman散射:激發(fā)光強(qiáng)度很大,使得Raman散射(Stokesoranti-Stokes)足夠強(qiáng),激發(fā)光與散射光在介質(zhì)內(nèi)發(fā)生非線性參量混合,并可導(dǎo)致新的相干輻射。極化波在介質(zhì)中傳播幅度正比于E2LES,并且和ks方向相同,可以用來(lái)放大ESLossfAmplifyg當(dāng)g>f,ES放大。G依賴于E2L所以只有入射光達(dá)到一定的閾值后,ES放大Conductivity電導(dǎo)率1,Stokes振動(dòng)頻率2,Anti-StokesPhasematchingAnti-Stokes光在一個(gè)圓錐角度里面散射,不同的圓錐角,Stokes光的波長(zhǎng)不同,分別為綠,黃,紅振動(dòng)激發(fā)態(tài)分子密度線性(自發(fā))與非線性(受激)Raman的比較自發(fā)Raman受激Raman信號(hào)與激發(fā)光強(qiáng)Ip的關(guān)系正比于Ip但比之小幾個(gè)量級(jí)正比于Ip2與Ip可比擬閾值(最小Ip)無(wú)有線寬Doppler受限(s/L)D基本消Doppler[(S-L)/L]D信噪比低高比自發(fā)的高4-5量級(jí)高階邊帶無(wú)有由散射光作為激發(fā)光而相繼產(chǎn)生相干anti-StokesRaman光譜(CARS)

受激Raman過(guò)程只需要一個(gè)頻率的光,輸入的光和產(chǎn)生的光結(jié)合產(chǎn)生非線性效應(yīng),其增益閾值大,用途小。相干Raman過(guò)程,需要兩個(gè)頻率的光基態(tài)能級(jí)差信號(hào)強(qiáng)度能量守恒(Anti-Stokes)CARS:四波參量混合過(guò)程氣體,色散小,平行光滿足phasematching液體,色散大,非平行光傳播一定距離滿足phasematchingCARS優(yōu)點(diǎn):

信號(hào)強(qiáng)度可比自發(fā)Raman高4-5量級(jí);a的頻率最高,可用濾光片將其與L、S區(qū)分開(kāi)來(lái);空間發(fā)散角小,可在遠(yuǎn)處探測(cè),避免背景的干擾;高的空間分辨能力,可提取空間分辨的光譜信息,可進(jìn)行溫度空間分布測(cè)量;高的光譜分辨率,可不用單色儀;共線構(gòu)型中CARS的線寬降為

[(S-L)/L]DCARS缺點(diǎn):

裝置復(fù)雜,需要激光器多,因而昂貴;由于信號(hào)來(lái)自多個(gè)激光的重疊,各激光指向的相對(duì)不穩(wěn)定性導(dǎo)致信號(hào)起伏大。

如果耦合兩個(gè)真實(shí)的分子能級(jí),也就是共同的激發(fā)態(tài)是實(shí)能級(jí),而不是虛能級(jí),這就是共振相干anti-StokesRaman。由于是真實(shí)能級(jí)間躍遷,躍遷幾率高,需要的閾值小,也可以提高信噪比和靈敏度。超Raman光譜電耦極矩兩入射光HyperRayleighStokes/Anti-StokesHyperRamanHyperRayleighStokesHyperRamanAnti-StokesHyperRaman8.4節(jié)特殊Raman光譜技術(shù)共振Raman效應(yīng)

激發(fā)光的頻率和分子電子態(tài)躍遷頻率相同,躍遷截面增加幾個(gè)量級(jí)。在向下躍遷的Raman過(guò)程中,只有FranckCondon系數(shù)最大的躍遷(波函數(shù)重疊最多)行為最大,最新達(dá)到增益閾值而放大提高信號(hào)靈敏度用于低氣壓、密度小的分子

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