有色礦業(yè)區(qū)耕作土壤、蔬菜和大米中重金屬污染

1、有色礦業(yè)區(qū)耕作土壤、蔬菜和大米中重金屬污染郭朝暉，宋 杰，陳 彩*，程 義中南大學(xué)冶金科學(xué)與工程學(xué)院環(huán)境工程研究所，湖南 長沙 410083摘要：有色金屬礦業(yè)區(qū)周邊土壤重金屬污染嚴(yán)重，對(duì)我國生態(tài)環(huán)境質(zhì)量、食品安全和人體健康構(gòu)成了一定威脅，研究典型礦業(yè)區(qū)周邊復(fù)合污染地帶的土壤環(huán)境質(zhì)量及其食物安全對(duì)促進(jìn)其可持續(xù)發(fā)展具有深遠(yuǎn)的意義。從湖南省的長沙、株洲、衡陽、郴州等有色金屬礦業(yè)區(qū)收集耕作土壤、蔬菜和大米樣品，結(jié)合主成分分析、聚類分析和相關(guān)分析，研究其中重金屬元素的累積和遷移特征，評(píng)估蔬菜和大米中重金屬元素對(duì)人體健康的潛在危害程度。研究結(jié)果表明，耕作土壤中主要重金屬污染元素為Cd、As、Pb、Cu、Z

2、n等；主成分分析表明，菜地土中第一主成分主要反映了Pb、Zn、Cd、As的復(fù)合污染信息以及與土壤pH的相關(guān)關(guān)系；水稻土中第一主成分主要反映了Cu、Zn、Pb、Cd的復(fù)合污染信息；聚類分析進(jìn)一步闡明耕作土壤以Cd、Pb、As、Cu、Zn為主的復(fù)合污染特征。研究區(qū)蔬菜中Cd、Pb、As、Cu、Zn、Cr含量，大米中Cd、Pb和Zn含量均明顯超過我國食品衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)；蔬菜中Cd、Pb、As和大米中Cd、Pb對(duì)人體健康的潛在危害較大。關(guān)鍵詞：有色金屬礦業(yè)區(qū)；耕作土壤；蔬菜；大米；多元分析中圖分類號(hào)：X53；X56 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：1672-2175（2007）04-1144-05人類礦業(yè)生產(chǎn)活動(dòng)

3、嚴(yán)重?cái)_動(dòng)了表生帶地球化學(xué)元素平衡。在一些典型工礦業(yè)地區(qū)，土壤重金屬環(huán)境容量已趨于基本飽和，大量工礦業(yè)“三廢”的產(chǎn)生和環(huán)境保護(hù)的矛盾日趨突出。據(jù)統(tǒng)計(jì)，目前我國礦區(qū)廢棄地面積已達(dá)40000 hm2，且每年以200 hm2的速度增長1。礦區(qū)周邊土壤重金屬污染嚴(yán)重，礦山尾礦、冶煉廢渣等造成的土壤污染問題在一些典型地區(qū)已經(jīng)產(chǎn)生了明顯的生態(tài)環(huán)境危害效應(yīng)2-5，由于重金屬污染的隱蔽性、持久性以及污染后果的嚴(yán)重性，對(duì)我國生態(tài)環(huán)境質(zhì)量、食品安全、人體健康和農(nóng)業(yè)可持續(xù)發(fā)展構(gòu)成了一定威脅6-7，研究我國典型工礦區(qū)周邊復(fù)合污染地帶的土壤環(huán)境質(zhì)量對(duì)促進(jìn)其可持續(xù)發(fā)展具有深遠(yuǎn)的意義。湖南是有色金屬之鄉(xiāng)，郴州柿竹園地區(qū)、衡陽

4、水口山地區(qū)、株洲清水塘地區(qū)等有色金屬礦業(yè)區(qū)引起的土壤中鎘、鉛、砷、鋅等重金屬污染嚴(yán)峻8，甚至導(dǎo)致蔬菜和大米中鎘、鉛等重金屬超標(biāo)9-10。然而，就湖南省有色礦業(yè)區(qū)周邊農(nóng)業(yè)生產(chǎn)土壤中重金屬的生態(tài)環(huán)境效應(yīng)與潛在危害程度了解相對(duì)較少11-12。本研究以湖南省典型有色金屬礦業(yè)區(qū)周邊耕作土壤、蔬菜和大米樣品為研究對(duì)象，研究重金屬尤其是Cd、Pb、As的污染狀況，并探討和評(píng)價(jià)長期有色礦業(yè)活動(dòng)對(duì)其周邊耕作土壤、蔬菜和大米的潛在生態(tài)環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)，為湖南省典型有色金屬礦業(yè)區(qū)重金屬污染土壤的生態(tài)修復(fù)與可持續(xù)利用提供科學(xué)依據(jù)。1 材料與方法從湖南省的長沙、株洲、衡陽、郴州等典型有色金屬礦業(yè)區(qū)周邊地區(qū)收集耕作土壤樣品73個(gè)

5、，白菜(Brassica chinensis L.)、萵筍(Lactuca sativa var. angustana Irish)、包菜(Brassica pekinensis (Lour.) Rupr.)、花椰菜(Brassica oleracea var. botrytis L.)、蘿卜(Daucus carota L. var. Sativa Hoffm)、冬莧菜(Herba acalyphae)、辣椒(Capsicum annum var. longum)等蔬菜樣品39個(gè)，大米樣品19個(gè)。將土樣自然風(fēng)干，過2 mm篩，一半研碎過60目篩，備用。蔬菜樣品在自來水和去離子水下清洗干凈，在

6、105 殺青30 min后于6570 烘干至恒質(zhì)量。烘干蔬菜樣和大米樣粉碎備用。土壤pH值采用pH計(jì)(Thermo Orion-420A)進(jìn)行測(cè)定(水土質(zhì)量比為2.51)；土壤和植物樣品分別采用HNO3-HF-HClO4法和HNO3-HClO4法消煮13。同時(shí)做土壤標(biāo)準(zhǔn)樣(GBW08303)、植物樣標(biāo)準(zhǔn)樣(GBW08513)和平行全空白樣。所有樣品中重金屬含量采用ICP(美國熱電元素公司IntrepidXSP等離子發(fā)射光譜儀)進(jìn)行測(cè)定。測(cè)試數(shù)據(jù)采用SSPS11.0和Excel2003進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。2 結(jié)果與分析2.1 耕作土壤中重金屬從表1可以看出，與湖南省土壤背景值相比，研究區(qū)土壤中重金屬含

7、量均很高，尤以Cd、Pb最為顯著，反映出有色礦業(yè)活動(dòng)長年污染造成的Cd和Pb等重金屬在其周邊耕作土壤中的大量積累。長沙、株洲和衡陽三地礦區(qū)耕作土壤中 As的變異系數(shù)分別達(dá)到了254%、287%和180%，Cd、Cu、Pb、Zn的變異系數(shù)次之; 郴州礦區(qū)耕作土壤中Cd的變異系數(shù)達(dá)到了198%，其次為As和Zn。由此說明長沙土壤中As、Cu和Pb，株洲土壤中As、Zn和Cd，衡陽土壤中As、Pb和Cu，郴州土壤中Cd、As和Zn的區(qū)域變幅明顯。這主要與長沙地區(qū)的原有礦業(yè)活動(dòng)以Pb、Zn、Cu多金屬礦開采和Zn冶煉為主，株洲地區(qū)主要為長期的大型Pb、Zn冶煉活動(dòng)，衡陽地區(qū)主要為Pb、Zn多金屬礦開采

8、、Pb、Zn冶煉及化工生產(chǎn)活動(dòng)，而郴州地區(qū)主要受多金屬有色礦業(yè)影響等密切相關(guān)。然而，研究區(qū)土壤中Cr的變異系數(shù)和平均值均較小，揭示了有色金屬礦業(yè)區(qū)周邊耕作土壤中主要污染元素為Cd、Pb、As、Cu和Zn，與Pb、Zn為主的有色金屬采選冶活動(dòng)密切相關(guān)。表1 研究區(qū)耕作土壤中重金屬含量及其污染特征 Table 1 Content and pollution characteristics of heavy metals in the cultured soils from the studied areas mg kg-1元素AsCdCrCuPbZn長沙 (n=18)M±SD58.7&#

9、177;149.18.1±7.9117.0±90.3292.5±402.8402.8±547.2506.8±410.4CV2.540.980.771.381.360.81F4.231001.8311.715.495.63株洲 (n=23)M±SD186.3±533.823.5±21.8133.5±103.1505.8±456.21084.1±823.73467.6±3781.4CV2.870.930.770.900.761.09F13.70290.122.0920.2341.

10、7038.53衡陽 (n=19)M±SD126.2±227.811.6±13.472.2±73.9211.6±338.41048.9±1841.41023.7±1358.7CV1.801.151.021.601.751.33F9.28143.211.138.4640.3411.37郴州 (n=13)M±SD599.4±701.65.2±10.3143.9±88.1324.3±291.8934.2±707.01120.1±1084.6CV1.171.980.

11、610.900.760.97F44.0764.202.2512.9735.9312.45湖南土壤背景值1413.60.08164.025.026.090.0M為平均值; SD為標(biāo)準(zhǔn)差; CV為變異系數(shù), %; F為土壤中重金屬平均值與湖南土壤背景值的比值表2 菜地土和水稻土中重金屬含量Table 2 Content of heavy metals in the vegetable soils and paddy soils mg kg-1元素AsCdCrCuPbZn菜地土(n=38)M258.6115.34131.43329.26864.951236.77SD484.3919.8497.023

12、41.58736.911171.66CV18712973.8210385.2094.74水稻土(n=35)M161.0911.2389.30360.78887.612164.40SD459.7311.9683.97435.441465.423469.42CV285106.5094.03120.69165.10160.29M為平均值; SD為標(biāo)準(zhǔn)差; CV為變異系數(shù), %將研究區(qū)所收集的耕作土壤樣品根據(jù)其利用類型分為菜地土和水稻土 (表2)，菜地土和水稻土中As的變異系數(shù)分別為187%和285%，菜地土中Cd、Cu、Pb，水稻土中Pb、Zn、Cu的變異系數(shù)也較大，一定程度上揭示了研究區(qū)菜地土主要

13、污染元素為As、Cd、Cu、Pb，水稻土主要污染元素為As、Pb、Zn、Cu，菜地土和水稻土中As、Pb、Cd、Cu、Zn等污染嚴(yán)重。然而，在菜地土和水稻土上As、Cd、Cr、Zn含量存在明顯差異：菜地土靠近城市和礦區(qū)，受采礦活動(dòng)和工業(yè)污染影響更大；常用農(nóng)藥、肥料尤其是磷肥進(jìn)一步增加了菜地土中As、Cd等重金屬的污染程度；在生產(chǎn)使用過程中常施石灰改良使土壤中重金屬流失程度降低，從而導(dǎo)致菜地土中As、Cd等重金屬的污染程度反而比水稻土上嚴(yán)重。Zn污染主要來源于礦體和礦業(yè)加工活動(dòng)，但菜地土上Zn含量明顯低于水稻土；Cu、Pb在菜地土和水稻土上含量基本相當(dāng)，可能與其來源基本相同、環(huán)境遷移性較差有關(guān)，

14、出現(xiàn)這種結(jié)果的原因有待進(jìn)一步研究和探討。為了揭示研究區(qū)菜地土和水稻土中重金屬元素間的相互關(guān)系，按特征值和特征向量累計(jì)貢獻(xiàn)率大于85%的原則選取5個(gè)主成分，分別求其因子荷載矩陣15-16。根據(jù)土壤中重金屬元素的因子荷載矩陣第一、第二主成分所對(duì)應(yīng)的特征向量中pH、As、Cd、Cr、Cu、Pb、Zn等7個(gè)分量，以F1作為橫坐標(biāo)，F(xiàn)2作為縱坐標(biāo)得到6種重金屬和pH的直觀分類圖(圖1)。從研究區(qū)菜地土所對(duì)應(yīng)的直觀分類圖1(a)可以看出，第一、第二主成分累積方差貢獻(xiàn)率已經(jīng)達(dá)到58.12%。Pb、Zn、Cd、pH、As歸為一類，作為第一主成分，能解釋接近50%的信息量，主要反映了Pb、Zn、Cd、As在菜地

15、土中的復(fù)合污染信息及其與土壤pH的相關(guān)關(guān)系，依次與Pb、Zn、pH、Cd、As之間存在顯著正相關(guān)。作為第二主成分，與Cr和pH正相關(guān)，與Cu負(fù)相關(guān)。同樣，從研究區(qū)水稻土所對(duì)應(yīng)的直觀分類圖1(b)可以發(fā)現(xiàn)，第一、第二主成分累積方差貢獻(xiàn)率已經(jīng)達(dá)到62.64%。作為第一主成分，Cu、Zn、Pb、Cd歸為一類，能解釋接近50%的信息量，主要反映了Cu、Zn、Pb、Cd的復(fù)合污染信息，依次與Cu、Zn、Pb、Cd正相關(guān)。其中，Cu、Pb和Zn之間存在緊密的相關(guān)性；pH與Cu、Zn之間正相關(guān)。As與pH分別歸為一類，作為第二主成分，與As正相關(guān)，與pH負(fù)相關(guān)，主要反映了As污染信息與pH變化對(duì)土壤中其他重

16、金屬的影響程度。主成分分析結(jié)果進(jìn)一步表明，菜地土和水稻土的污染可能主要源自銅礦和鉛鋅礦中的Cu、Pb、Zn、Cd。圖1 菜地土(a)和水稻土(b)中7個(gè)主成分變量的分類Fig. 1 Classification of 7 principle components variables in vegetables soils (a) and paddy soils (b), respectively對(duì)研究區(qū)菜地土和水稻土上重金屬及其pH進(jìn)行系統(tǒng)聚類(R型)17。從圖2可以看出, 菜地土體系可分為三個(gè)大類：第一類中包括Pb、Zn、As、Cd和pH，尤以Pb和Zn關(guān)系最為密切，第二類是Cr，第三類是C

17、u；水稻土體系同樣可分為三個(gè)大類：第一類中包括Cu、Zn、Pb和Cd，尤以Cu和Zn關(guān)系最為密切，第二類是pH和Cr，第三類是As。進(jìn)一步闡明了有色礦業(yè)區(qū)周邊耕作土壤以Cd、Pb、As、Cu、Zn為主的復(fù)合污染特征。2.2 蔬菜和大米中重金屬（a） （b）圖2 菜地土(a)和水稻土(b)中7個(gè)變量的R型聚類譜系Fig. 2 Multivariate classification of 7 variables in vegetables soils (a) and paddy soils (b), respectively研究區(qū)蔬菜和大米樣品中重金屬的平均含量均超過國家食品衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)。其中，蔬菜中

18、重金屬元素As、Cd、Cr、Cu、Pb、Zn的平均含量依次為7.76、11.48、1.61、12.54、95.62、722.96 mg kg-1，其富集系數(shù)為Cd>Zn>Pb>Cu>As>Cr，各重金屬均明顯超標(biāo)且污染嚴(yán)重，Cd、Zn、As在菜地土中含量與蔬菜中含量存在顯著正相關(guān)(r=0.486、0.520、0.328, P<0.05)；大米中重金屬元素As、Cd、Cu、Pb、Zn的平均含量依次為0.58、0.46、0.43、6.04、62.69 mg kg-1，其富集系數(shù)為Zn>Cd>Pb>As>Cu，Cd、Pb和Zn含量亦明顯超標(biāo)

19、，Cd、Pb、Zn在水稻土中含量與大米中含量存在顯著正相關(guān)(r=0.698、0.804、0.842, P<0.01)。根據(jù)蔬菜、大米中重金屬的富集系數(shù)與土壤pH的相關(guān)系數(shù)分析，蔬菜對(duì)Cr的富集能力、大米對(duì)Zn和Pb的富集能力與土壤pH呈顯著負(fù)相關(guān)，表明土壤pH對(duì)蔬菜中Cr和大米中Zn、Pb的生物富集程度有較大影響。對(duì)蔬菜和大米中重金屬含量進(jìn)一步的相關(guān)矩陣分析表明，蔬菜中Cd、Pb、As三者之間存在顯著正相關(guān)(P<0.01)，大米中Pb與Zn存在顯著正相關(guān)(P<0.01)，蔬菜中主要存在Cd、Pb、As復(fù)合污染，大米中主要存在Pb、Zn復(fù)合污染，蔬菜和大米中Cd、Pb、As、Z

20、n等重金屬污染嚴(yán)重。據(jù)2005年中國統(tǒng)計(jì)年鑒，2004年城鎮(zhèn)居民人年均新鮮蔬菜消費(fèi)量為122.32 kg，糧食消費(fèi)量為78.18 kg18。假定研究區(qū)居民人均年蔬菜消費(fèi)量為130 kg（折合干質(zhì)量約10 kg），人均年大米消費(fèi)量為80 kg。則由蔬菜和大米樣中重金屬含量，以及年均蔬菜和大米的食用量計(jì)算出人均年食入重金屬量。計(jì)算表明，重金屬食入量主要來源于蔬菜，蔬菜中Cd、Pb、As每年食入量分別為標(biāo)準(zhǔn)食入閾值的17.6、36.8和1.2蔬菜中Cd、Pb、As和大米中Cd、Pb對(duì)人體健康的潛在危害極大。因此，應(yīng)采取積極措施防止有色礦業(yè)區(qū)耕作土壤、蔬菜與大米中重金屬危害人體健康和生態(tài)安全。3 結(jié)論

21、（1）湖南省長沙、株洲、衡陽、郴州四地有色金屬礦業(yè)區(qū)周邊耕作土壤中主要重金屬污染元素為Cd、Pb、As、Cu和Zn。（2）主成分分析表明：研究區(qū)菜地土第一、第二主成分已經(jīng)能解釋信息量的58.12%，第一主成分主要反映了Pb、Zn、Cd、As的復(fù)合污染特征以及與pH的相關(guān)關(guān)系，第二主成分與Cr和pH正相關(guān)，與Cu負(fù)相關(guān)；研究區(qū)水稻土第一、第二主成分已經(jīng)能解釋信息量的62.64%，第一主成分主要反映了Cu、Zn、Pb、Cd的復(fù)合污染信息，依次與Cu、Zn、Pb、Cd正相關(guān)，第二主成分與As正相關(guān)，與pH負(fù)相關(guān)。土壤中重金屬的R型聚類分析進(jìn)一步闡明了耕作土壤以Cd、Pb、As、Cu、Zn為主的污染特

22、征。（3）蔬菜中Cd、Pb、As、Cu、Zn、Cr含量均明顯超過國家食品衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)，長沙、株洲、衡陽、郴州四地蔬菜均受到重金屬Cd、Pb、As、Cu、Zn、Cr污染，大米中Cd、Pb和Zn含量亦均明顯超標(biāo)。蔬菜中主要存在Cd、Pb、As復(fù)合污染，大米中主要存在Pb、Zn復(fù)合污染。蔬菜樣中Cd、Pb、As和大米中Cd、Pb含量對(duì)人體健康潛在的危害較大，應(yīng)采取積極措施防止重金屬污染蔬菜和大米危害人體健康。參考文獻(xiàn)：1 國家環(huán)境保護(hù)局自然保護(hù)司. 中國生態(tài)問題報(bào)告M. 北京: 中國環(huán)境科學(xué)出版社, 2000.Natural Protect Department of National Environm

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37、reau of the People Republic of China. Statistical yearbook of China M. Beijing: Statistical Press of China, 2005.Heavy metals contamination for cultivated soils, vegetables and ricein the vicinity of non-ferrous metals industryGUO Zhaohui, SONG Jie, CHEN Cai, CHENG YiInstitute of Environmental Engin

38、eering, School of Metallurgical Science and Engineering, Central South University, Changsha, 410083 ChinaAbstract: Heavy metals contamination in soils from the vicinity of non-ferrous metals industry is very serious and hazardous for the ecological environmental quality, food safety and humans health to some extent. It is considerably important for sustainable development of non-ferrous metals industry to study the soil environmental quality and food safety in the typical combined pollution belts. In this study, cultivated soil, vegetable and rice samples were collected from the non-fe